Merci fir Äre Besuch op nature.com. D'Browserversioun, déi Dir benotzt, huet limitéiert CSS-Ënnerstëtzung. Fir déi bescht Erfahrung empfeelen mir Iech déi lescht Browserversioun ze benotzen (oder de Kompatibilitéitsmodus am Internet Explorer auszeschalten). Zousätzlech, fir weider Ënnerstëtzung ze garantéieren, enthält dës Säit keng Stiler oder JavaScript.
Wéinst der grousser Natriumressource stellen Natrium-Ionen-Batterien (NIBs) eng villverspriechend alternativ Léisung fir d'elektrochemesch Energiespeicherung duer. Aktuell ass dat Haapthindernis an der Entwécklung vun der NIB-Technologie de Mangel u Elektrodenmaterialien, déi Natriumionen reversibel fir eng laang Zäit späichere/fräigesetzen kënnen. Dofir ass d'Zil vun dëser Studie, den Effekt vun der Glycerin-Zousaz op Polyvinylalkohol (PVA) a Natriumalginat (NaAlg)-Mëschunge als NIB-Elektrodenmaterialien theoretesch z'ënnersichen. Dës Studie konzentréiert sech op d'elektronesch, thermesch a quantitativ Struktur-Aktivitéitsbezéiung (QSAR) vu Polymerelektrolyte baséiert op PVA-, Natriumalginat- a Glycerin-Mëschunge. Dës Eegeschafte ginn mat semi-empiresche Methoden an der Dichtfunktionaltheorie (DFT) ënnersicht. Well d'Strukturanalyse d'Detailer vun den Interaktiounen tëscht PVA/Alginat a Glycerin opgedeckt huet, gouf d'Bandlückenenergie (Eg) ënnersicht. D'Resultater weisen, datt d'Zousaz vu Glycerin zu enger Ofsenkung vum Eg-Wäert op 0,2814 eV féiert. Déi molekular elektrostatesch Potentialfläch (MESP) weist d'Verdeelung vun elektroneräichen an elektroneaarmen Regiounen a molekulare Ladungen am ganze Elektrolytsystem. Déi ënnersicht thermesch Parameter enthalen Enthalpie (H), Entropie (ΔS), Hëtzkapazitéit (Cp), Gibbs-Fräienergie (G) a Bildungswärme. Zousätzlech goufen an dëser Studie verschidde quantitativ Struktur-Aktivitéitsbezéiungs-Deskriptoren (QSAR) ënnersicht, wéi zum Beispill de gesamten Dipolmoment (TDM), d'Gesamtenergie (E), d'Ioniséierungspotenzial (IP), Log P a Polariséierbarkeet. D'Resultater weisen, datt H, ΔS, Cp, G an TDM mat zouhuelender Temperatur an dem Glyceringehalt zougeholl hunn. Gläichzäiteg ass d'Bildungswärme, IP an E, erofgaang, wat d'Reaktivitéit an d'Polariséierbarkeet verbessert huet. Zousätzlech ass duerch d'Zousätz vu Glycerol d'Zellspannung op 2,488 V eropgaang. DFT- a PM6-Berechnungen baséiert op käschtegënschtege PVA/NaAlg-Glycerol-baséierten Elektrolyte weisen, datt si Lithium-Ionen-Batterien deelweis ersetzen kënnen, wéinst hirer Multifunktionalitéit, awer weider Verbesserungen a Fuerschung sinn néideg.
Obwuel Lithium-Ionen-Batterien (LIBs) wäit verbreet sinn, huet hir Uwendung vill Aschränkungen wéinst hirer kuerzer Liewensdauer, héije Käschten a Sécherheetsbedenken. Natrium-Ionen-Batterien (SIBs) kéinten eng machbar Alternativ zu LIBs ginn wéinst hirer breeder Disponibilitéit, niddreger Käschten an Net-Toxizitéit vum Natriumelement. Natrium-Ionen-Batterien (SIBs) ginn zu engem ëmmer méi wichtegen Energiespeichersystem fir elektrochemesch Apparater1. Natrium-Ionen-Batterien vertrauen staark op Elektrolyte fir den Ionentransport ze erliichteren an elektresche Stroum ze generéieren2,3. Flësseg Elektrolyte bestinn haaptsächlech aus Metallsalzer an organesche Léisungsmëttelen. Praktesch Uwendungen erfuerderen eng suergfälteg Berécksiichtegung vun der Sécherheet vu flëssege Elektrolyte, besonnesch wann d'Batterie thermescher oder elektrescher Belaaschtung ausgesat ass4.
Et gëtt erwaart, datt Natrium-Ionen-Batterien (SIBs) an nächster Zukunft Lithium-Ionen-Batterien ersetzen, well se vill Ozeanreserven hunn, net toxesch sinn a wéineg Material kaschten. D'Synthese vun Nanomaterialien huet d'Entwécklung vun Datenspeicher-, elektroneschen an opteschen Apparater beschleunegt. Eng grouss Literatur huet d'Uwendung vu verschiddene Nanostrukturen (z.B. Metalloxiden, Graphen, Nanoröhrchen a Fullerenen) an Natrium-Ionen-Batterien demonstréiert. D'Fuerschung huet sech op d'Entwécklung vun Anodematerialien, dorënner Polymeren, fir Natrium-Ionen-Batterien konzentréiert, wéinst hirer Villfältegkeet an Ëmweltfrëndlechkeet. D'Fuerschungsinteresse am Beräich vun nofëllbare Polymerbatterien wäert ouni Zweiwel zouhuelen. Nei Polymerelektrodematerialien mat eenzegaartege Strukturen an Eegeschafte wäerten de Wee fir ëmweltfrëndlech Energiespeichertechnologien wahrscheinlech fräimaache. Och wann verschidde Polymerelektrodematerialien fir d'Benotzung an Natrium-Ionen-Batterien exploréiert goufen, ass dëst Gebitt nach ëmmer a senge fréie Stadien vun der Entwécklung. Fir Natrium-Ionen-Batterien musse méi Polymermaterialien mat verschiddene strukturelle Konfiguratiounen exploréiert ginn. Baséierend op eisem aktuellen Wëssen iwwer de Späichermechanismus vun Natriumionen a Polymerelektrodematerialien, kann d'Hypothes opgestallt ginn, datt Carbonylgruppen, fräi Radikale an Heteroatome am konjugéierte System als aktiv Plazen fir d'Interaktioun mat Natriumionen dénge kënnen. Dofir ass et entscheedend, nei Polymeren mat enger héijer Dicht vun dësen aktiven Plazen z'entwéckelen. Gelpolymerelektrolyt (GPE) ass eng alternativ Technologie, déi d'Zouverlässegkeet vun de Batterien, d'Ionenleitfäegkeet, de Leckageverméigen, d'héich Flexibilitéit an d'gutt Leeschtung verbessert12.
Polymermatrize enthalen Materialien wéi PVA a Polyethylenoxid (PEO)13. Gelpermeablen Polymer (GPE) immobiliséiert den flëssegen Elektrolyt an der Polymermatrix, wat de Risiko vu Leckage am Verglach mat kommerziellen Trennmëttel14 reduzéiert. PVA ass e syntheteschen biodegradéierbare Polymer. En huet eng héich Permittivitéit, ass bëlleg an net gëfteg. D'Material ass bekannt fir seng filmbildend Eegeschaften, chemesch Stabilitéit an Adhäsioun. En huet och funktionell (OH) Gruppen an eng héich Vernetzungspotenzialdicht15,16,17. Polymermëschung, Weichmacher-Zousätz, Komposit-Zousätz an In-situ-Polymerisatiounstechnike goufen benotzt fir d'Konduktivitéit vu PVA-baséierte Polymerelektrolyte ze verbesseren, fir d'Matrixkristallinitéit ze reduzéieren an d'Kettenflexibilitéit ze erhéijen18,19,20.
D'Mëschung ass eng wichteg Method fir d'Entwécklung vu polymere Materialien fir industriell Uwendungen. Polymermëschunge ginn dacks benotzt fir: (1) d'Veraarbechtungseigenschaften vun natierleche Polymeren an industriellen Uwendungen ze verbesseren; (2) déi chemesch, physikalesch a mechanesch Eegeschafte vu biologesch ofbaubare Materialien ze verbesseren; an (3) sech un déi séier verännerend Nofro fir nei Materialien an der Liewensmëttelverpackungsindustrie unzepassen. Am Géigesaz zu der Copolymerisatioun ass d'Mëschung vu Polymeren e käschtegënschtege Prozess, deen einfach physikalesch Prozesser anstatt komplex chemesch Prozesser benotzt fir déi gewënschte Eegeschafte z'erreechen21. Fir Homopolymeren ze bilden, kënnen ënnerschiddlech Polymeren duerch Dipol-Dipol-Kräften, Waasserstoffbindungen oder Ladungstransfer-Komplexe22,23 interagéieren. Mëschunge aus natierlechen a synthetesche Polymeren kënnen eng gutt Biokompatibilitéit mat exzellente mechaneschen Eegeschafte kombinéieren, wouduerch e besser Material zu niddrege Produktiounskäschten24,25 entsteet. Dofir gëtt et e grousst Interesse fir biorelevant polymer Materialien ze kreéieren andeems synthetesch an natierlech Polymeren vermëscht ginn. PVA kann mat Natriumalginat (NaAlg), Cellulose, Chitosan a Stärke26 kombinéiert ginn.
Natriumalginat ass e natierleche Polymer an anionescht Polysaccharid, dat aus marine Braunalgen extrahéiert gëtt. Natriumalginat besteet aus β-(1-4)-gebonnener D-Mannuronsäure (M) an α-(1-4)-gebonnener L-Guluronsäure (G), déi an homopolymer Formen (Poly-M a Poly-G) an heteropolymer Blöcken (MG oder GM) organiséiert sinn27. Den Inhalt an de relative Verhältnis vun M- a G-Blöcken hunn en signifikanten Afloss op déi chemesch a physikalesch Eegeschafte vum Alginat28,29. Natriumalginat gëtt wäit verbreet benotzt a studéiert wéinst senger biologescher Ofbaubarkeet, Biokompatibilitéit, niddrege Käschten, gudde Filmbildungseigenschaften an Net-Toxizitéit. Wéinst senger grousser Zuel vu fräien Hydroxyl- (OH)- a Carboxylat- (COO)-Gruppen an der Alginatkette ass Alginat awer héich hydrophil. Alginat huet awer schlecht mechanesch Eegeschafte wéinst senger Bréchegkeet a Steifheet. Dofir kann Alginat mat anere synthetesche Materialien kombinéiert ginn, fir d'Waassersensibilitéit an d'mechanesch Eegeschaften ze verbesseren30,31.
Ier nei Elektrodenmaterialien entwéckelt ginn, ginn DFT-Berechnungen dacks benotzt fir d'Fabrikatiounsméiglechkeet vun neie Materialien ze evaluéieren. Zousätzlech benotze Wëssenschaftler molekular Modelléierung fir experimentell Resultater ze bestätegen an virauszesoen, Zäit ze spueren, chemeschen Offall ze reduzéieren an Interaktiounsverhalen virauszesoen32. Molekular Modelléierung ass zu enger mächteger a wichteger Branche vun der Wëssenschaft a ville Beräicher ginn, dorënner Materialwëssenschaft, Nanomaterialien, Berechnungschemie a Medikamentenentdeckung33,34. Mat Modelléierungsprogrammer kënne Wëssenschaftler direkt molekular Donnéeën kréien, dorënner Energie (Bildungswärme, Ioniséierungspotenzial, Aktivéierungsenergie, etc.) a Geometrie (Bindungswénkelen, Bindungslängten an Torsiounswénkelen)35. Zousätzlech kënnen elektronesch Eegeschaften (Ladung, HOMO- a LUMO-Bandlückenergie, Elektronenaffinitéit), spektrale Eegeschaften (charakteristesch Vibratiounsmodi an Intensitéiten wéi FTIR-Spektren) a Bulk-Eegeschaften (Volumen, Diffusioun, Viskositéit, Modul, etc.)36 berechent ginn.
LiNiPO4 weist potenziell Virdeeler an der Konkurrenz mat positiven Elektrodenmaterialien vu Lithium-Ionen-Batterien wéinst senger héijer Energiedicht (Aarbechtsspannung vu ronn 5,1 V). Fir de Virdeel vu LiNiPO4 am Héichspannungsberäich voll auszenotzen, muss d'Aarbechtsspannung erofgesat ginn, well den aktuell entwéckelten Héichspannungselektrolyt nëmme relativ stabil bei Spannungen ënner 4,8 V bleiwe kann. Zhang et al. hunn d'Dotierung vun allen 3d-, 4d- an 5d-Iwwergangsmetaller am Ni-Standort vu LiNiPO4 ënnersicht, d'Dotierungsmuster mat exzellenter elektrochemescher Leeschtung ausgewielt an d'Aarbechtsspannung vu LiNiPO4 ugepasst, wärend déi relativ Stabilitéit vu senger elektrochemescher Leeschtung bäibehale gouf. Déi niddregst Aarbechtsspannungen, déi si kritt hunn, ware 4,21, 3,76 an 3,5037 fir Ti-, Nb- an Ta-dotiert LiNiPO4.
Dofir ass d'Zil vun dëser Studie, den Effekt vu Glycerol als Weichmacher op déi elektronesch Eegeschaften, QSAR-Deskriptoren an thermesch Eegeschafte vum PVA/NaAlg-System theoretesch z'ënnersichen andeems quantemechanesch Berechnungen fir seng Uwendung an nofëllbaren Ion-Ionen-Batterien benotzt ginn. Déi molekular Interaktiounen tëscht dem PVA/NaAlg-Modell a Glycerol goufen mat der Bader-Quantenatomtheorie vun de Molekülen (QTAIM) analyséiert.
E Molekülmodell, deen d'Interaktioun vu PVA mat NaAlg an duerno mat Glycerol representéiert, gouf mat DFT optimiséiert. De Modell gouf mat der Gaussian 0938 Software an der Spektroskopieofdeelung vum Nationalen Fuerschungszentrum zu Kairo, Ägypten, berechent. D'Modeller goufen mat DFT um B3LYP/6-311G(d, p) Niveau39,40,41,42 optimiséiert. Fir d'Interaktioun tëscht de studéierte Modeller ze verifizéieren, weisen Frequenzstudien, déi um selwechten theoreteschen Niveau duerchgefouert goufen, d'Stabilitéit vun der optiméierter Geometrie. D'Feele vun negativen Frequenzen ënner all den evaluéierte Frequenzen ënnersträicht déi ofgeleet Struktur an de richtege positiven Minima op der potenzieller Energieuewerfläch. Physikalesch Parameter wéi TDM, HOMO/LUMO Bandlückenenergie a MESP goufen um selwechte quantemechaneschen theoreteschen Niveau berechent. Zousätzlech goufen e puer thermesch Parameteren, wéi déi final Bildungswärm, fräi Energie, Entropie, Enthalpie a Wärmekapazitéit, mat de Formelen an der Tabell 1 berechent. Déi studéiert Modeller goufen der Quantentheorie vun den Atomer a Molekülen (QTAIM) Analyse ënnerworf, fir d'Interaktiounen z'identifizéieren, déi op der Uewerfläch vun de studéierte Strukturen optrieden. Dës Berechnungen goufen mat dem Kommando "output=wfn" am Gaussian 09 Softwarecode duerchgefouert an duerno mat dem Avogadro Softwarecode visualiséiert.
Woubei E déi intern Energie ass, P den Drock ass, V de Volumen ass, Q den Hëtzewiessel tëscht dem System a senger Ëmwelt ass, T d'Temperatur ass, ΔH d'Enthalpieännerung ass, ΔG d'Ännerung vun der fräier Energie ass, ΔS d'Entropieännerung ass, a an b d'Vibratiounsparameter sinn, q d'Atomladung ass, an C d'Atomelektronendichte ass44,45. Schlussendlech goufen déiselwecht Strukturen optimiséiert an d'QSAR-Parameter goufen op PM6-Niveau mat dem SCIGRESS Softwarecode46 an der Spektroskopie-Ofdeelung vum Nationalen Fuerschungszentrum zu Kairo, Ägypten, berechent.
An eiser viregter Aarbecht47 hu mir dat warscheinlechst Modell evaluéiert, dat d'Interaktioun vun dräi PVA-Eenheeten mat zwou NaAlg-Eenheeten beschreift, woubäi Glycerol als Weichmacher wierkt. Wéi uewe scho gesot, gëtt et zwou Méiglechkeeten fir d'Interaktioun vu PVA an NaAlg. Déi zwee Modeller, déi als 3PVA-2Na Alg (baséiert op der Kuelestoffzuel 10) an Term 1Na Alg-3PVA-Mid 1Na Alg bezeechent ginn, hunn de klengste Energielückswäert48 am Verglach mat den anere berücksichtegte Strukturen. Dofir gouf den Effekt vun der Gly-Zousätz op dat warscheinlechst Modell vum PVA/Na Alg-Mëschungspolymer mat Hëllef vun den zwou leschtgenannten Strukturen ënnersicht: 3PVA-(C10)2Na Alg (aus Einfachheetsgrënn als 3PVA-2Na Alg bezeechent) an Term 1 Na Alg − 3PVA-Mid 1 Na Alg. Laut der Literatur kënnen PVA, NaAlg a Glycerol nëmme schwaach Waasserstoffbindungen tëscht Hydroxylfunktionsgruppen bilden. Well souwuel den PVA-Trimer wéi och den NaAlg- a Glycerol-Dimer verschidden OH-Gruppen enthalen, kann de Kontakt iwwer eng vun den OH-Gruppen realiséiert ginn. Figur 1 weist d'Interaktioun tëscht dem Modellglycerolmolekül an dem Modellmolekül 3PVA-2Na Alg, an Figur 2 weist dat konstruéiert Modell vun der Interaktioun tëscht dem Modellmolekül Term 1Na Alg-3PVA-Mid 1Na Alg a verschiddene Konzentratioune vu Glycerol.
Optiméiert Strukturen: (a) Gly an 3PVA − 2Na Alg interagéiere mat (b) 1 Gly, (c) 2 Gly, (d) 3 Gly, (e) 4 Gly, an (f) 5 Gly.
Optiméiert Strukturen vum Term 1Na Alg-3PVA-Mid 1Na Alg, déi mat (a) 1 Gly, (b) 2 Gly, (c) 3 Gly, (d) 4 Gly, (e) 5 Gly an (f) 6 Gly interagéieren.
D'Elektronebandlückenenergie ass e wichtege Parameter, deen et ze berécksiichtegen gëllt, wann et ëm d'Reaktivitéit vun engem Elektrodenmaterial geet. Well se d'Verhale vun den Elektronen beschreift, wann d'Material externen Ännerungen ausgesat ass. Dofir ass et néideg, d'Elektronebandlückenenergien vun HOMO/LUMO fir all déi ënnersicht Strukturen ze schätzen. Tabelle 2 weist d'Ännerungen vun den HOMO/LUMO Energien vun 3PVA-(C10)2Na Alg an Term 1Na Alg − 3PVA- Mid 1Na Alg wéinst der Zousaz vu Glycerol. Laut ref47 ass den Eg-Wäert vun 3PVA-(C10)2Na Alg 0,2908 eV, während den Eg-Wäert vun der Struktur, déi d'Wahrscheinlechkeet vun der zweeter Interaktioun reflektéiert (dh Term 1Na Alg − 3PVA- Mid 1Na Alg), 0,5706 eV ass.
Et gouf awer festgestallt, datt d'Zousätzlech vu Glycerin zu enger liichter Ännerung vum Eg-Wäert vun 3PVA-(C10)2NaAlg gefouert huet. Wéi 3PVA-(C10)2NaAlg mat 1, 2, 3, 4 a 5 Glycerin-Eenheeten interagéiert huet, sinn seng Eg-Wäerter 0,302, 0,299, 0,308, 0,289 a respektiv 0,281 eV ginn. Et gëtt awer eng wäertvoll Erkenntnis, datt nom Zousaz vun 3 Glycerin-Eenheeten den Eg-Wäert méi kleng gouf wéi dee vun 3PVA-(C10)2NaAlg. De Modell, deen d'Interaktioun vun 3PVA-(C10)2NaAlg mat fënnef Glycerin-Eenheeten duerstellt, ass dat warscheinlechst Interaktiounsmodell. Dëst bedeit, datt mat der Zuel vun de Glycerin-Eenheeten och d'Wahrscheinlechkeet vun enger Interaktioun eropgeet.
Mëttlerweil, fir déi zweet Wahrscheinlechkeet vun der Interaktioun, ginn d'HOMO/LUMO-Energien vun de Modellmoleküle, déi Term 1Na Alg − 3PVA –Mid 1Na Alg- 1Gly, Term 1Na Alg − 3PVA –Mid 1Na Alg- 2Gly, Term 1Na Alg − 3PVA –Mid 1Na Alg- 3Gly, Term 1Na Alg − 3PVA –Mid 1Na Alg- 4Gly, Term 1Na Alg − 3PVA –Mid 1Na Alg- 5Gly an Term 1Na Alg − 3PVA –Mid 1Na Alg- 6Gly representéieren, respektiv 1,343, 1,347, 0,976, 0,607, 0,348 an 0,496 eV. Tabelle 2 weist déi berechent HOMO/LUMO-Bandlückenenergien fir all Strukturen. Ausserdeem widderhëlt sech datselwecht Verhale vun den Interaktiounswahrscheinlechkeeten vun der éischter Grupp hei.
D'Bandtheorie an der Festkierperphysik seet, datt wann d'Bandlück vun engem Elektrodenmaterial ofhëlt, d'elektronesch Konduktivitéit vum Material eropgeet. Dotierung ass eng üblech Method fir d'Bandlück vun Natrium-Ionen-Kathodematerialien ze reduzéieren. Jiang et al. hunn Cu-Dotierung benotzt fir d'elektronesch Konduktivitéit vu β-NaMnO2-Schichtmaterialien ze verbesseren. Mat Hëllef vun DFT-Berechnungen hunn si festgestallt, datt d'Dotierung d'Bandlück vum Material vun 0,7 eV op 0,3 eV reduzéiert huet. Dëst weist drop hin, datt Cu-Dotierung d'elektronesch Konduktivitéit vu β-NaMnO2-Material verbessert.
MESP gëtt definéiert als d'Interaktiounsenergie tëscht der molekularer Ladungsverdeelung an enger eenzeger positiver Ladung. MESP gëllt als en effektivt Instrument fir chemesch Eegeschaften a Reaktivitéit ze verstoen an z'interpretéieren. MESP kann benotzt ginn fir d'Mechanismen vun den Interaktiounen tëscht polymere Materialien ze verstoen. MESP beschreift d'Ladungsverdeelung an der Verbindung, déi ënnersicht gëtt. Zousätzlech liwwert MESP Informatiounen iwwer déi aktiv Plazen an de Materialien, déi ënnersicht ginn32. Figur 3 weist d'MESP-Diagrammer vun 3PVA-(C10) 2Na Alg, 3PVA-(C10) 2Na Alg − 1Gly, 3PVA-(C10) 2Na Alg − 2Gly, 3PVA-(C10) 2Na Alg − 3Gly, 3PVA-(C10) 2Na Alg − 4Gly, an 3PVA-(C10) 2Na Alg − 5Gly, virausgesot um B3LYP/6-311G(d, p) Niveau vun der Theorie.
MESP-Konturen, déi mat B3LYP/6-311 g(d, p) berechent goufen, fir (a) Gly an 3PVA − 2Na Alg, déi mat (b) 1 Gly, (c) 2 Gly, (d) 3 Gly, (e) 4 Gly an (f) 5 Gly interagéieren.
Mëttlerweil weist Abb. 4 déi berechent Resultater vum MESP fir Term 1Na Alg-3PVA – Mid 1Na Alg, Term 1Na Alg-3PVA – Mid 1Na Alg-1Gly, Term 1Na Alg-3PVA – Mid 1Na Alg − 2Gly, Term 1Na Alg-3PVA – Mid 1Na Alg − 3gly, Term 1Na Alg-3PVA – Mid 1Na Alg − 4Gly, Term 1Na Alg-3PVA – Mid 1Na Alg-5gly an Term 1Na Alg-3PVA – Mid 1Na Alg − 6Gly. De berechent MESP gëtt als Konturverhalen duergestallt. D'Konturlinne gi mat verschiddene Faarwen duergestallt. All Faarf representéiert en aneren Elektronegativitéitswäert. Déi rout Faarf weist déi héich elektronegativ oder reaktiv Plazen un. Gläichzäiteg representéiert déi giel Faarf déi neutral Plazen 49, 50, 51 an der Struktur. D'MESP-Resultater hunn gewisen, datt d'Reaktivitéit vun 3PVA-(C10)2Na Alg mat der Zounimm vun der rouder Faarf ronderëm déi studéiert Modeller zougeholl huet. Gläichzäiteg hëlt d'Intensitéit vun der rouder Faarf an der MESP-Kaart vum Term 1Na Alg-3PVA – Mid 1Na Alg Modellmolekül wéinst der Interaktioun mat verschiddene Glyceringehalter of. D'Ännerung vun der Verdeelung vun der rouder Faarf ronderëm déi proposéiert Struktur reflektéiert d'Reaktivitéit, während d'Erhéijung vun der Intensitéit d'Erhéijung vun der Elektronegativitéit vum 3PVA-(C10)2Na Alg Modellmolekül wéinst der Erhéijung vum Glyceringehalt bestätegt.
B3LYP/6-311 g(d, p) berechent MESP Term vun 1Na Alg-3PVA-Mid 1Na Alg, déi mat (a) 1 Gly, (b) 2 Gly, (c) 3 Gly, (d) 4 Gly, (e) 5 Gly an (f) 6 Gly interagéiert.
All déi proposéiert Strukturen hunn hir thermesch Parameter wéi Enthalpie, Entropie, Wärmekapazitéit, fräi Energie a Bildungswärm, déi bei verschiddenen Temperaturen am Beräich vun 200 K bis 500 K berechent ginn. Fir d'Verhale vu physikalesche Systemer ze beschreiwen, ass et nieft der Studie vun hirem elektronesche Verhalen och néideg, hiert thermescht Verhalen als Funktioun vun der Temperatur ze studéieren, wéinst hirer Interaktioun mateneen, wat mat Hëllef vun den Equatiounen an der Tabell 1 berechent ka ginn. D'Studie vun dësen thermesche Parameter gëllt als e wichtegen Indikator fir d'Reaktiounsfäegkeet a Stabilitéit vun esou physikalesche Systemer bei verschiddenen Temperaturen.
Wat d'Enthalpie vum PVA-Trimer ugeet, reagéiert en als éischt mam NaAlg-Dimer, dann iwwer d'OH-Grupp, déi um Kuelestoffatom Nr. 10 gebonnen ass, a schliisslech mam Glycerol. Enthalpie ass e Mooss fir d'Energie an engem thermodynamesche System. Enthalpie ass gläich wéi déi total Hëtzt an engem System, wat gläichwäerteg mat der interner Energie vum System plus dem Produkt vu sengem Volumen an Drock ass. An anere Wierder, Enthalpie weist wéi vill Hëtzt an Aarbecht enger Substanz bäigefüügt oder ewechgeholl gëtt52.
Figur 5 weist d'Enthalpieännerungen während der Reaktioun vun 3PVA-(C10)2Na Alg mat verschiddene Glycerolkonzentratiounen. D'Ofkierzungen A0, A1, A2, A3, A4 an A5 representéieren d'Modellmoleküle 3PVA-(C10)2Na Alg, 3PVA-(C10)2Na Alg − 1 Gly, 3PVA-(C10)2Na Alg − 2Gly, 3PVA-(C10)2Na Alg − 3Gly, 3PVA-(C10)2Na Alg − 4Gly a 3PVA-(C10)2Na Alg − 5Gly. Figur 5a weist, datt d'Enthalpie mat zouhuelender Temperatur an Glycerolgehalt eropgeet. D'Enthalpie vun der Struktur, déi 3PVA-(C10)2NaAlg − 5Gly (dh A5) bei 200 K representéiert, ass 27,966 cal/mol, während d'Enthalpie vun der Struktur, déi 3PVA-2NaAlg bei 200 K representéiert, 13,490 cal/mol ass. Schlussendlech, well d'Enthalpie positiv ass, ass dës Reaktioun endotherm.
Entropie gëtt als Mooss vun der net verfügbarer Energie an engem zouenen thermodynamesche System definéiert a gëtt dacks als Mooss vun der Onuerdnung vum System ugesinn. Figur 5b weist d'Ännerung vun der Entropie vun 3PVA-(C10)2NaAlg mat der Temperatur a wéi et mat verschiddene Glycerol-Eenheeten interagéiert. De Grafik weist, datt d'Entropie sech linear ännert, wann d'Temperatur vun 200 K op 500 K eropgeet. Figur 5b weist kloer, datt d'Entropie vum 3PVA-(C10)2Na Alg Modell bei 200 K op 200 cal/K/mol tendéiert, well den 3PVA-(C10)2Na Alg Modell manner Gitterunuerdnung weist. Wann d'Temperatur eropgeet, gëtt den 3PVA-(C10)2Na Alg Modell ongeuerdnet, wat d'Erhéijung vun der Entropie mat eropgoender Temperatur erkläert. Ausserdeem ass et offensichtlech, datt d'Struktur vun 3PVA-C10 2Na Alg-5 Gly den héchsten Entropiewäert huet.
Dat selwecht Verhalen gëtt an der Figur 5c observéiert, déi d'Ännerung vun der Hëtzekapazitéit mat der Temperatur weist. D'Hëtzekapazitéit ass d'Quantitéit un Hëtzt, déi néideg ass, fir d'Temperatur vun enger bestëmmter Quantitéit vun enger Substanz ëm 1 °C47 z'änneren. Figur 5c weist d'Ännerungen vun der Hëtzekapazitéit vum Modellmolekül 3PVA-(C10)2NaAlg wéinst Interaktioune mat 1, 2, 3, 4 an 5 Glycerol-Eenheeten. D'Figur weist, datt d'Hëtzekapazitéit vum Modell 3PVA-(C10)2NaAlg linear mat der Temperatur eropgeet. Déi observéiert Erhéijung vun der Hëtzekapazitéit mat steigender Temperatur gëtt op phononesch thermesch Schwéngungen zréckgefouert. Zousätzlech gëtt et Beweiser dofir, datt eng Erhéijung vum Glycerolgehalt zu enger Erhéijung vun der Hëtzekapazitéit vum Modell 3PVA-(C10)2NaAlg féiert. Ausserdeem weist d'Struktur, datt 3PVA-(C10)2NaAlg−5Gly deen héchste Wäert vun der Hëtzekapazitéit am Verglach mat anere Strukturen huet.
Aner Parameteren, wéi fräi Energie a Bildungswärme, goufen fir déi studéiert Strukturen berechent a sinn an der Figur 5d respektiv e gewisen. Déi lescht Bildungswärme ass d'Hëtzt, déi während der Bildung vun enger purer Substanz aus hiren Elementer ënner konstantem Drock fräigesat oder absorbéiert gëtt. Fräi Energie kann als eng Eegeschaft ähnlech wéi Energie definéiert ginn, d.h. hire Wäert hänkt vun der Quantitéit vun der Substanz an all thermodynameschen Zoustand of. Déi fräi Energie an d'Bildungswärme vun 3PVA-(C10)2NaAlg−5Gly waren am niddregsten a louchen bei -1318,338 respektiv -1628,154 kcal/mol. Am Géigesaz dozou huet d'Struktur, déi 3PVA-(C10)2NaAlg representéiert, déi héchst Wäerter fir fräi Energie a Bildungswärme vun -690,340 respektiv -830,673 kcal/mol am Verglach mat anere Strukturen. Wéi an der Figur 5 gewisen, gi verschidden thermesch Eegeschafte wéinst der Interaktioun mat Glycerol geännert. D'Gibbs-Fräienergie ass negativ, wat drop hiweist, datt déi proposéiert Struktur stabil ass.
PM6 huet déi thermesch Parameter vu purem 3PVA-(C10)2NaAlg (Modell A0), 3PVA-(C10)2NaAlg − 1Gly (Modell A1), 3PVA-(C10)2NaAlg − 2Gly (Modell A2), 3PVA-(C10)2NaAlg − 3Gly (Modell A3), 3PVA-(C10)2NaAlg − 4Gly (Modell A4) an 3PVA-(C10)2NaAlg − 5Gly (Modell A5) berechent, wou (a) d'Enthalpie, (b) d'Entropie, (c) d'Hëtztkapazitéit, (d) d'fräi Energie an (e) d'Bildungswärm ass.
Op der anerer Säit trëtt den zweeten Interaktiounsmodus tëscht PVA-Trimer an dimerem NaAlg an den terminalen an mëttleren OH-Gruppen an der PVA-Trimerstruktur op. Wéi an der éischter Grupp goufen d'thermesch Parameter mat dem selwechten Theorieniveau berechent. Figur 6a-e weist d'Variatioune vun Enthalpie, Entropie, Hëtzekapazitéit, fräier Energie a schlussendlech der Bildungswärm. Figuren 6a-c weisen, datt d'Enthalpie, d'Entropie an d'Hëtzekapazitéit vum Term 1 NaAlg-3PVA-Mid 1 NaAlg datselwecht Verhale wéi déi éischt Grupp weisen, wann se mat 1, 2, 3, 4, 5 an 6 Glycerol-Eenheeten interagéieren. Ausserdeem erhéijen hir Wäerter sech graduell mat eropgoender Temperatur. Zousätzlech sinn am proposéierte Term 1 Na Alg − 3PVA-Mid 1 Na Alg Modell d'Enthalpie-, Entropie- an Hëtzekapazitéitswäerter mat der Erhéijung vum Glycerolgehalt eropgaang. D'Ofkierzungen B0, B1, B2, B3, B4, B5 a B6 representéieren déi folgend Strukturen: Term 1 Na Alg − 3PVA- Mid 1 Na Alg, Term 1 Na Alg- 3PVA- Mid 1 Na Alg − 1 Gly, Term 1 Na Alg- 3PVA- Mid 1 Na Alg − 2gly, Term 1 Na Alg- 3PVA- Mid 1 Na Alg − 3gly, Term 1 Na Alg- 3PVA- Mid 1 Na Alg − 4 Gly, Term 1 Na Alg- 3PVA- Mid 1 Na Alg − 5 Gly an Term 1 Na Alg- 3PVA- Mid 1 Na Alg − 6 Gly. Wéi an der Fig. 6a-c gewisen, ass et kloer, datt d'Wäerter vun Enthalpie, Entropie a Wärmekapazitéit eropgoen, wa d'Zuel vun de Glyceroleenheeten vun 1 op 6 eropgeet.
PM6 huet déi thermesch Parameter vum puren Term 1 Na Alg-3PVA-Mid 1 Na Alg (Modell B0), Term 1 Na Alg-3PVA-Mid 1 Na Alg – 1 Gly (Modell B1), Term 1 Na Alg-3PVA-Mid 1 Na Alg – 2 Gly (Modell B2), Term 1 Na Alg-3PVA-Mid 1 Na Alg – 3 Gly (Modell B3), Term 1 Na Alg-3PVA-Mid 1 Na Alg – 4 Gly (Modell B4), Term 1 Na Alg-3PVA-Mid 1 Na Alg – 5 Gly (Modell B5) an Term 1 Na Alg-3PVA-Mid 1 Na Alg – 6 Gly (Modell B6) berechent, dorënner (a) Enthalpie, (b) Entropie, (c) Hëtzkapazitéit, (d) fräi Energie an (e) Bildungswärme.
Zousätzlech huet d'Struktur, déi den Term 1 Na Alg-3PVA-Mid 1 Na Alg-6Gly representéiert, déi héchst Wäerter vun Enthalpie, Entropie a Wärmekapazitéit am Verglach mat anere Strukturen. Dorënner sinn hir Wäerter vun 16,703 cal/mol, 257,990 cal/mol/K an 131,323 kcal/mol am Term 1 Na Alg − 3PVA-Mid 1 Na Alg op 33,223 cal/mol, 420,038 cal/mol/K an 275,923 kcal/mol am Term 1 Na Alg − 3PVA-Mid 1 Na Alg − 6Gly geklommen.
D'Figuren 6d an e weisen awer d'Temperaturabhängegkeet vun der fräier Energie an der definitiver Bildungswärmt (HF). HF kann als d'Enthalpieännerung definéiert ginn, déi geschitt, wann ee Mol vun enger Substanz aus hiren Elementer ënner natierlechen a Standardbedingungen geformt gëtt. Aus der Figur geet ervir, datt déi fräi Energie an déi definitiv Bildungswärmt vun all de studéierte Strukturen eng linear Ofhängegkeet vun der Temperatur weisen, d.h. si klammen graduell a linear mat steigender Temperatur zou. Zousätzlech huet d'Figur och bestätegt, datt d'Struktur, déi den Term 1 Na Alg − 3PVA- Mid 1 Na Alg − 6 Gly representéiert, déi niddregst fräi Energie an den niddregsten HF huet. Béid Parameter sinn vun -758,337 op -899,741 K cal/mol am Term 1 Na Alg − 3PVA- Mid 1 Na Alg − 6 Gly op -1.476,591 an -1.828,523 K cal/mol erofgaang. Aus de Resultater geet ervir, datt den HF mat der Erhéijung vun de Glyceroleenheeten erofgeet. Dëst bedeit, datt duerch d'Erhéijung vun de funktionelle Gruppen och d'Reaktivitéit eropgeet an dofir manner Energie gebraucht gëtt fir d'Reaktioun auszeféieren. Dëst bestätegt, datt plastifizéiert PVA/NaAlg wéinst senger héijer Reaktivitéit a Batterien benotzt ka ginn.
Am Allgemengen ginn Temperatureffekter an zwou Zorten agedeelt: Déiftemperatureffekter an Héichtemperatureffekter. D'Effekter vun niddregen Temperaturen si virun allem a Länner op héije Breedegraden ze spieren, wéi Grönland, Kanada a Russland. Am Wanter ass d'Lofttemperatur dobaussen an dëse Plazen wäit ënner null Grad Celsius. D'Liewensdauer an d'Leeschtung vu Lithium-Ionen-Batterien kënne vun niddregen Temperaturen beaflosst ginn, besonnesch déi, déi a Plug-in-Hybrid-Elektroautoen, reng Elektroautoen an Hybrid-Elektroautoen benotzt ginn. Weltraumreesen ass eng aner kal Ëmwelt, déi Lithium-Ionen-Batterien erfuerdert. Zum Beispill kann d'Temperatur um Mars op -120 Grad Celsius falen, wat e wesentlecht Hindernis fir d'Benotzung vu Lithium-Ionen-Batterien a Raumschëffer duerstellt. Niddreg Betribstemperature kënnen zu enger Ofsenkung vun der Ladungstransferquote an der chemescher Reaktiounsaktivitéit vu Lithium-Ionen-Batterien féieren, wat zu enger Ofsenkung vun der Diffusiounsquote vu Lithium-Ionen an der Elektrod an der ionescher Konduktivitéit am Elektrolyt féiert. Dës Degradatioun féiert zu enger reduzéierter Energiekapazitéit a Leeschtung, a heiansdo souguer zu enger reduzéierter Leeschtung53.
Den Héichtemperatureffekt trëtt an enger méi breeder Palette vun Uwendungsëmfeld op, souwuel bei héijen wéi och bei niddregen Temperaturen, während den Déiftemperatureffekt haaptsächlech op Uwendungsëmfeld mat niddregen Temperaturen limitéiert ass. Den Déiftemperatureffekt gëtt haaptsächlech vun der Ëmgéigungstemperatur bestëmmt, während den Héichtemperatureffekt normalerweis méi genee op déi héich Temperaturen an der Lithium-Ionen-Batterie während dem Betrib zougeschriwwe gëtt.
Lithium-Ionen-Batterien generéieren Hëtzt ënner Bedingungen mat héijem Stroum (inklusiv séier Laden a séier Entlueden), wat d'intern Temperatur eropgeet. Belaaschtung duerch héich Temperaturen kann och zu enger Verschlechterung vun der Batterieleistung féieren, dorënner Kapazitéits- a Leeschtungsverloscht. Typesch féiert de Verloscht vu Lithium an d'Réckgewinnung vun aktiven Materialien bei héijen Temperaturen zu engem Kapazitéitsverloscht, an de Leeschtungsverloscht ass op eng Erhéijung vum internen Widderstand zeréckzeféieren. Wann d'Temperatur ausser Kontroll kënnt, geschitt en thermesche Runaway, wat a verschiddene Fäll zu spontaner Verbrennung oder souguer Explosioun féiere kann.
QSAR-Berechnungen sinn eng Berechnungs- oder mathematesch Modelléierungsmethod, déi benotzt gëtt fir d'Bezéiungen tëscht biologescher Aktivitéit a strukturellen Eegeschafte vu Verbindungen z'identifizéieren. All entwéckelt Moleküle goufen optimiséiert an e puer QSAR-Eegeschafte goufen op PM6-Niveau berechent. Tabelle 3 lëscht e puer vun de berechenten QSAR-Deskriptoren op. Beispiller fir sou Deskriptoren sinn Ladung, TDM, Gesamtenergie (E), Ioniséierungspotenzial (IP), Log P a Polariséierbarkeet (kuckt Tabelle 1 fir Formelen fir IP a Log P ze bestëmmen).
D'Berechnungsresultater weisen datt déi total Ladung vun all de studéierte Strukturen Null ass, well se sech am Grondzoustand befannen. Fir déi éischt Interaktiounswahrscheinlechkeet war den TDM vum Glycerol 2,788 Debye an 6,840 Debye fir 3PVA-(C10)2Na Alg, während d'TDM-Wäerter op 17,990 Debye, 8,848 Debye, 5,874 Debye, 7,568 Debye an 12,779 Debye eropgaange sinn, wéi 3PVA-(C10)2Na Alg mat 1, 2, 3, 4 respektiv 5 Eenheeten Glycerol interagéiert huet. Wat méi héich den TDM-Wäert ass, wat méi héich seng Reaktivitéit mat der Ëmwelt ass.
Déi total Energie (E) gouf och berechent, an d'E-Wäerter vu Glycerol an 3PVA-(C10)2 NaAlg goufen als -141,833 eV respektiv -200092,503 eV festgestallt. Mëttlerweil interagéieren d'Strukturen, déi 3PVA-(C10)2 NaAlg representéieren, mat 1, 2, 3, 4 a 5 Glycerol-Eenheeten; E gëtt -996,837, -1108,440, -1238,740, -1372,075 respektiv -1548,031 eV. Eng Erhéijung vum Glycerol-Gehalt féiert zu enger Ofsenkung vun der totaler Energie an domat zu enger Erhéijung vun der Reaktivitéit. Baséierend op der Berechnung vun der totaler Energie gouf festgestallt, datt d'Modellmolekül, dat 3PVA-2Na Alg-5 Gly ass, méi reaktiv ass wéi déi aner Modellmolekülen. Dëst Phänomen hänkt mat hirer Struktur zesummen. 3PVA-(C10)2NaAlg enthält nëmmen zwou -COONa-Gruppen, während déi aner Strukturen zwou -COONa-Gruppen enthalen, awer verschidde OH-Gruppen droen, wat bedeit, datt hir Reaktivitéit géintiwwer der Ëmwelt erhéicht ass.
Zousätzlech ginn an dëser Studie d'Ioniséierungsenergien (IE) vun all de Strukturen berücksichtegt. D'Ioniséierungsenergie ass e wichtege Parameter fir d'Reaktivitéit vum studéierte Modell ze moossen. D'Energie, déi néideg ass, fir en Elektron vun engem Punkt vun engem Molekül an d'Onendlechkeet ze beweegen, gëtt Ioniséierungsenergie genannt. Si representéiert de Grad vun der Ioniséierung (dh Reaktivitéit) vum Molekül. Wat méi héich d'Ioniséierungsenergie ass, wat méi niddreg d'Reaktivitéit ass. D'IE-Resultater vun 3PVA-(C10)2NaAlg, déi mat 1, 2, 3, 4 a 5 Glycerol-Eenheeten interagéiert hunn, waren -9,256, -9,393, -9,393, -9,248 a -9,323 eV, während d'IEe vu Glycerol an 3PVA-(C10)2NaAlg -5,157 a -9,341 eV waren. Well d'Zousätzlech vu Glycerol zu enger Ofsenkung vum IP-Wäert gefouert huet, ass déi molekular Reaktivitéit eropgaang, wat d'Anwendbarkeet vum PVA/NaAlg/Glycerol-Modellmolekül an elektrochemeschen Apparater verbessert.
De fënneften Deskriptor an der Tabell 3 ass Log P, deen de Logarithmus vum Partitiounskoeffizient ass a benotzt gëtt fir ze beschreiwen, ob d'Struktur, déi ënnersicht gëtt, hydrophil oder hydrophob ass. En negativen Log P-Wäert weist op en hydrophilt Molekül hin, dat heescht, datt et sech liicht a Waasser an an organesche Léisungsmëttel léist. E positiven Wäert weist de Géigendeelprozess hin.
Baséierend op de kritt Resultater kann een de Schluss zéien, datt all Strukturen hydrophil sinn, well hir Log P-Wäerter (3PVA-(C10)2Na Alg − 1Gly, 3PVA-(C10)2Na Alg − 2Gly, 3PVA-(C10)2Na Alg − 3Gly, 3PVA-(C10)2Na Alg − 4Gly an 3PVA-(C10)2Na Alg − 5Gly) -3,537, -5,261, -6,342, -7,423 an -8,504 sinn, während de Log P-Wäert vu Glycerol nëmmen -1,081 an 3PVA-(C10)2Na Alg nëmmen -3,100 ass. Dëst bedeit, datt d'Eegeschafte vun der Struktur, déi ënnersicht gëtt, sech änneren, wa Waassermoleküle an hir Struktur integréiert ginn.
Schlussendlech ginn d'Polariséierbarkeete vun alle Strukturen och um PM6-Niveau mat enger semi-empirescher Method berechent. Et gouf virdru festgestallt, datt d'Polariséierbarkeet vun de meeschte Materialien vun ënnerschiddleche Faktoren ofhänkt. De wichtegste Faktor ass de Volume vun der Struktur, déi ënnersicht gëtt. Fir all Strukturen, déi den éischten Typ vun Interaktioun tëscht 3PVA an 2NaAlg involvéieren (d'Interaktioun geschitt iwwer Kuelestoffatom Nummer 10), gëtt d'Polariséierbarkeet duerch d'Zousätz vu Glycerol verbessert. D'Polariséierbarkeet klëmmt vun 29,690 Å op 35,076, 40,665, 45,177, 50,239 an 54,638 Å wéinst Interaktioune mat 1, 2, 3, 4 an 5 Glycerol-Eenheeten. Sou gouf festgestallt, datt dat Modellmolekül mat der héchster Polariséierbarkeet 3PVA-(C10)2NaAlg−5Gly ass, während dat Modellmolekül mat der niddregster Polariséierbarkeet 3PVA-(C10)2NaAlg ass, wat 29.690 Å ass.
D'Evaluatioun vun de QSAR-Deskriptoren huet gewisen, datt d'Struktur, déi 3PVA-(C10)2NaAlg − 5Gly representéiert, am reaktivsten ass fir déi éischt proposéiert Interaktioun.
Fir den zweeten Interaktiounsmodus tëscht dem PVA-Trimer an dem NaAlg-Dimer weisen d'Resultater, datt hir Ladungen ähnlech sinn wéi déi, déi an der viregter Sektioun fir déi éischt Interaktioun virgeschloe goufen. All Strukturen hunn null elektronesch Ladung, dat heescht, datt se all am Grondzoustand sinn.
Wéi an der Tabell 4 gewisen, sinn d'TDM-Wäerter (berechent op PM6-Niveau) vum Term 1 Na Alg − 3PVA-Mid 1 Na Alg vun 11,581 Debye op 15,756, 19,720, 21,756, 22,732, 15,507 an 15,756 geklommen, wéi Term 1 Na Alg − 3PVA-Mid 1 Na Alg mat 1, 2, 3, 4, 5 an 6 Eenheete Glycerol reagéiert huet. Wéi och ëmmer, d'Gesamtenergie hëlt mat der Erhéijung vun der Zuel vun de Glycerol-Eenheeten of, a wann Term 1 Na Alg − 3PVA- Mid 1 Na Alg mat enger bestëmmter Zuel vu Glycerol-Eenheeten (1 bis 6) interagéiert, ass d'Gesamtenergie −996,985, −1129,013, −1267,211, −1321,775, −1418,964, an −1637,432 eV, respektiv.
Fir déi zweet Interaktiounswahrscheinlechkeet ginn IP, Log P a Polarisabilitéit och um PM6-Niveau vun der Theorie berechent. Dofir hunn si déi dräi mächtegst Deskriptoren vun der molekularer Reaktivitéit berücksichtegt. Fir d'Strukturen, déi End 1 Na Alg-3PVA-Mid 1 Na Alg representéieren, déi mat 1, 2, 3, 4, 5 an 6 Glycerol-Eenheeten interagéieren, klëmmt den IP vun −9,385 eV op −8,946, −8,848, −8,430, −9,537, −7,997 an −8,900 eV. Wéinst der Plastifizéierung vun End 1 Na Alg-3PVA-Mid 1 Na Alg mat Glycerol war de berechent Log P-Wäert awer méi niddreg. Wann de Glycerin-Gehalt vun 1 op 6 eropgeet, ginn seng Wäerter -5,334, -6,415, -7,496, -9,096, -9,861 an -10,53 amplaz vun -3,643. Schlussendlech hunn d'Polariséierbarkeetsdaten gewisen, datt eng Erhéijung vum Glycerin-Gehalt zu enger Erhéijung vun der Polariséierbarkeet vum Term 1 Na Alg-3PVA-Mid 1 Na Alg gefouert huet. D'Polariséierbarkeet vum Modellmolekül Term 1 Na Alg-3PVA-Mid 1 Na Alg ass no der Interaktioun mat 6 Glycerin-Eenheeten vun 31,703 Å op 63,198 Å eropgaang. Et ass wichteg ze bemierken, datt d'Erhéijung vun der Zuel vun de Glycerin-Eenheeten an der zweeter Interaktiounswahrscheinlechkeet duerchgefouert gëtt, fir ze bestätegen, datt trotz der grousser Zuel vun Atomer an der komplexer Struktur d'Leeschtung ëmmer nach mat der Erhéijung vum Glycerin-Gehalt verbessert gëtt. Sou kann een also soen, datt dat verfügbart PVA/Na Alg/Glycerin-Modell Lithium-Ionen-Batterien deelweis ersetzen kann, awer méi Fuerschung an Entwécklung ass néideg.
D'Charakteriséierung vun der Bindungskapazitéit vun enger Uewerfläch un en Adsorbat an d'Evaluatioun vun den eenzegaartegen Interaktiounen tëscht de Systemer erfuerdert Kenntnisser iwwer d'Aart vun der Bindung, déi tëscht zwee Atomer existéiert, d'Komplexitéit vun intermolekulare an intramolekulare Interaktiounen, an d'Elektronedichtverdeelung vun der Uewerfläch an dem Adsorbens. D'Elektronedicht um Bindungskritesche Punkt (BCP) tëscht den interagéierenden Atomer ass entscheedend fir d'Bindungsstäerkt an der QTAIM-Analyse ze bewäerten. Wat méi héich d'Elektroneladungsdicht ass, wat méi stabil ass d'kovalent Interaktioun an, am Allgemengen, wat méi héich d'Elektronedicht op dëse kritesche Punkten ass. Ausserdeem, wann souwuel d'Gesamtelektroneenergiedicht (H(r)) wéi och d'Laplace-Ladungsdicht (∇2ρ(r)) manner wéi 0 sinn, weist dat op d'Präsenz vu kovalenten (allgemengen) Interaktiounen hin. Op der anerer Säit, wann ∇2ρ(r) an H(r) méi grouss wéi 0,54 sinn, weist dat op d'Präsenz vun net-kovalenten (zouenen Schuel) Interaktiounen hin, wéi schwaach Waasserstoffbindungen, van der Waals Kräften an elektrostatesch Interaktiounen. D'QTAIM-Analyse huet d'Natur vun net-kovalenten Interaktiounen an de studéierte Strukturen opgedeckt, wéi an de Figuren 7 an 8 gewisen. Baséierend op der Analyse hunn d'Modellmoleküle, déi 3PVA − 2Na Alg an Term 1 Na Alg − 3PVA –Mid 1 Na Alg representéieren, eng méi héich Stabilitéit gewisen ewéi d'Moleküle, déi mat verschiddene Glycin-Eenheeten interagéieren. Dëst läit dorun, datt eng Rei vun net-kovalenten Interaktiounen, déi méi heefeg an der Alginatstruktur optrieden, wéi z. B. elektrostatesch Interaktiounen a Waasserstoffbindungen, et Alginat erméiglechen, d'Kompositen ze stabiliséieren. Ausserdeem weisen eis Resultater d'Wichtegkeet vun net-kovalenten Interaktiounen tëscht de 3PVA − 2Na Alg- an Term 1 Na Alg − 3PVA –Mid 1 Na Alg-Modellmoleküle a Glycin, wat drop hiweist, datt Glycin eng wichteg Roll bei der Modifikatioun vum gesamten elektroneschen Ëmfeld vun de Kompositen spillt.
QTAIM-Analyse vum Modellmolekül 3PVA − 2NaAlg, dat mat (a) 0 Gly, (b) 1 Gly, (c) 2 Gly, (d) 3 Gly, (e) 4 Gly an (f) 5Gly interagéiert.